Der Brahmo Samaj, die von Rammohan Roy in Kalkutta gegründete hinduistische Reformgesellschaft, verehrte einen einzigen gestaltlosen Gott und verurteilte die Bilderverehrung. Er zog gebildete junge Bengalen an, und Narendranath Datta, Sohn eines Anwalts am High Court von Kalkutta, trat ihm als Student bei. An der General Assembly's Institution, einem schottischen Missionscollege, las er Hume, Kant, Mill und Herbert Spencer, und die Lektüre ließ ihn an jeder Art von Religion zweifeln. 1881 begegnete er Ramakrishna, einem Priester am Tempel der Göttin Kali in Dakshineswar nördlich der Stadt, der sie in einem Bild verehrte und in Zustände der Ekstase fiel. Den Studenten verstörte die Bilderverehrung, und der Mann zog ihn an. Es dauerte etwa vier Jahre, bis er Ramakrishna als seinen Lehrer annahm.
Sein Vater starb 1884 und hinterließ der Familie Schulden und Rechtsstreitigkeiten; Narendranath gab den Plan auf, in England Jura zu studieren. Nach Ramakrishnas Tod im August 1886 legten er und eine Gruppe junger Schüler die Mönchsgelübde ab und lebten zusammen in einem Haus in Baranagar. Ab 1890 durchwanderte er Indien als Wandermönch, mit Stab und Bettelschale, und was er von der Armut des Landes sah, ging in alles ein, was er später lehrte. In diesen Jahren nahm er den Namen Vivekananda an.
Am 11. September 1893 sprach er vor dem Weltparlament der Religionen in Chicago. In einem Vortrag acht Tage später erklärte er dem Parlament, der Hinduismus bestehe nicht darin, eine Lehre zu glauben, sondern darin, die Wahrheit zu verwirklichen, sie selbst zu erfahren. Das Parlament machte ihn berühmt, und er blieb mehr als drei Jahre im Westen, gab kostenlose Kurse in New York und hielt Vorträge in London, die ein angestellter Stenograf, Josiah Goodwin, mitschrieb. Daraus wurden kurze Bücher über vier Wege zur Freiheit: Arbeit, Hingabe, Erkenntnis und die Schulung des Geistes. Jeder, so sein Argument, führt zum selben Ziel, und jeder Mensch nimmt den, der seiner Natur entspricht.
Das Ziel ist das des Advaita Vedanta, der nichtdualen Schule: Das wirkliche Selbst jedes Menschen ist das Unendliche selbst. Vivekananda zog daraus eine ethische Folgerung. Wenn Gott das Selbst jedes Mannes und jeder Frau ist, dann sind die Armen und Hungernden Gott in seiner nächstliegenden Gestalt, und ihnen zu dienen ist Gottesdienst, nicht weniger als das Gebet. Er nannte das praktischen Vedanta und baute eine Institution darauf. Am 1. Mai 1897, zurück in Kalkutta, gründete er die Ramakrishna-Mission und verpflichtete ihre Mönche zu seva, dem Dienst am Nächsten, den, wie er sagte, Ramakrishna gewollt habe. Ihr Hauptsitz in Belur Math am Hugli bildet bis heute Mönche aus, und der Orden unterhält Zentren in mehr als zwanzig Ländern außerhalb Indiens.
Er starb am 4. Juli 1902 in Belur Math, mit neununddreißig Jahren. Gandhi zählte ihn zu den Reformern, die das tote Holz der hinduistischen Überlieferung weggeschnitten hatten, und Aurobindo Ghose, der Nationalist, der zum Yogi wurde, sagte, er habe Vivekanandas Stimme in einem britischen Gefängnis gehört. Seine Berufung auf die Erfahrung wurde zum Sammelruf des indischen Nationalismus. Die Forschung ist sich weniger sicher, was er mit dem Vedanta gemacht hat. Der deutsche Indologe Paul Hacker nannte den modernen Hinduismus, den er lehrte, abwertend Neo-Hinduismus und hielt ihn für eine Neuschöpfung statt einer Fortsetzung der Überlieferung. Andere führen seine Deutung des Advaita auf dessen westliche Interpreten zurück, auf Schopenhauer und dessen Anhänger Paul Deussen, einen deutschen Übersetzer der Upanishaden, und fragen, ob Ramakrishna sich überhaupt als Vedantin verstand. Neuere Forschung warnt davor zu überschätzen, wie neu seine Lehre war. Sein Geburtstag, der 12. Januar, wird in Indien als Nationaler Tag der Jugend begangen.